Численные методы моделирования свойств нанокристаллов. Нагорнов Ю.С. - 72 стр.

UptoLike

ВУЗ: 

ТГУ | Тольятти

Составители: 

Рубрика: 

72
Отличие численных и экспериментальных значений вынуждает
искать новые подходы, в результате чего происходит необоснованное
увеличение количества параметров в потенциале [7,10]. Сегодня только
форм потенциалов для диоксида урана известно более 6 [7], что,
соответственно, приводит к различиям полученных на их основе
численных результатов и экспериментальных данных. Предложенный в
настоящей работе подход дает хорошее согласие с экспериментальными
значениями во всем диапазоне температур, при этом погрешность расчетов
не превышает 0,5% (рис.3.2). Погрешность расчетов с применением
наиболее точных на сегодняшний день потенциалов варьируется от 2 до
17% в зависимости от температуры в диапазоне 1500-3000K. Необходимо
отметить, что полученное хорошее согласие двух экспериментальных
зависимостей с расчетами на основе предложенного потенциала
обосновано тем фактом, что в подборе участвовали два параметра f(T) и z
i
.
Совпадение расчетной температурной зависимости энтальпии с
экспериментальными данными позволяет предположить, что будет
получено хорошее согласие также и при расчетах теплоемкостей.
3.5. Расчет теплоемкостей C
P
и C
V
Теплоемкости при постоянном давлении C
P
(рис.3.3) и постоянном
объеме C
V
(рис.3.4) были рассчитаны соответственно в ансамблях NPT и
NVE. С этой целью вычисленная зависимость энергии системы атомов от
температуры аппроксимировалась функциями в виде полиномов. Затем
производная от энергии по температуре вычислялась как производная от
полученных полиномов:
()
P
P
E
CT
T
æö
=
ç÷
èø
и ()
V
V
E
CT
T
æö
=
ç÷
èø
(16)
Как показали расчеты, зависимости, вычисленные с
использованием метода молекулярно-динамического инжиниринга, также
дают хорошее согласие с экспериментальными значениями во всем
диапазоне температур в отличие от расчетов других авторов [10], где
погрешность варьируется в широком интервале 10-90%.
При температурах более 1500K в диоксиде урана возникает
амбиполярная проводимость, появляются свободные электроны и дырки,
что приводит к аномальному росту теплоемкостей C
P
и C
V
. Расчеты,
выполненные методом классической МД, не позволяют учитывать
изменения в электронной подсистеме кристалла. Следовательно, в этом
случае получается теплоемкость, слабо меняющаяся с температурой в
диапазоне 75-85 J/(mol*K). Искусственное добавление полиномов 3-5
степени в форму потенциала не отвечает какому-либо физическому
процессу, но позволяет получать небольшой перегиб в области 2000К
[10,13,15].

Страницы