История и методология химии. История становления и эволюции представлений о валентности и химической связи. Миттова И.Я - 44 стр.

UptoLike

Рубрика: 

44
Результаты квантово-
механических расчетов с
помощью ММО удобней всего
на качественном уровне
представлять в виде энерге -
тических диаграмм. Анализ
энергетической диаграммы
молекулы фтороводорода (рис.
19) подтверждает, что ММО в
интерпретации полученных
результатов расчета обходится
без привлечения понятия
валентности. Вместо него в
ММО используют порядок
связи . Порядок связи (ПС )
рассчитывали по формуле :
Рис. 19. Энергетическая диаграмма,
отражающая
процесс образования молекулы
фтороводорода HF с позиций метода МО.
n
РМОСМО
ПС
ee
NN
=
, (21)
где
СМО
e
N - общее число электронов на всех связывающих орбиталях;
РМО
e
N
- общее число электронов на всех разрыхляющих орбиталях;
n - число атомов в молекуле .
Значения ПС могут целыми и дробными, но всегда должны быть больше
нуля. Если ПС = 0, многоатомная система является неустойчивой, считается,
что такая молекула не образуется.
Количественные расчеты многоэлектронных молекул при помощи ММО -
ЛКАО сопряжены с серьезными математическими и техническими
трудностями. Полные неэмпирические расчеты по методу МО с достижением
хартри - фоковского предела точности (который к тому же иногда недостаточен
для количественного сравнения с экспериментом) осуществлены для молекул с
числом электронов порядка 50. Поэтому большинство проводимых расчетов
носит полуэмпирический характер, и в них используются дополнительные
приближения. Существуют многочисленные варианты метода ССП МО ЛКАО
(различающиеся полнотой учета межэлектронного взаимодействия и
                                                                                                        44

                                                                         Ре зульт ат ы        квант о в о -
                                                                ме ханиче ских          расче т о в       с
                                                                по мо щ ью М М О удо бне й в се го
                                                                на        каче ст в е нно м       уро в не
                                                                пре дст ав лят ь в в иде эне рге -
                                                                т иче ских диаграмм. Анализ
                                                                эне рге т иче ско й         диаграммы
                                                                мо ле кулы фт о ро в о до ро да (рис.
                                                                19) по дт в е рж дае т , чт о М М О в
                                                                инт е рпре т ации          по луче нных
                                                                ре зульт ат о в расче т а о бхо дит ся
                                                                без       прив ле че ния        по нят ия
                                                                в але нт но ст и. В ме ст о не го в
                                                                ММО         испо льзую т       “по рядо к
                                                                связи ”. По рядо к св язи (ПС )
                                                                рассчит ыв али по фо рмуле :




                                                                Рис. 19. Э не рге т иче ская диаграмма,
о т раж аю щ ая
            про це сс о бразо в аниямо ле кулы
           фт о ро в о до ро да HF с по зиций ме т о да М О .


           N eС М О − N eРМ О
      ПС =                             ,                                                       (21)
                    n
   где N eС М О - о бщ е е число эле ктро но в на в се х св языв аю щ их о рбит алях;
       N eРМ О - о бщ е е число эле ктро но в на в се х разрыхляю щ их о рбит алях;
             n - число ат о мо в в мо ле куле .
Значе ния ПС мо гут це лыми и дро бными, но в се гда до лж ны быт ь бо льш е
нуля. Е сли ПС = 0, мно го ат о мная сист е ма яв ляе т ся не уст о йчив о й, счит ае т ся,
чт о т акая мо ле кула не о бразуе т ся.
      К о личе ст в е нные расче т ы мно го эле ктро нных мо ле кул при по мо щ и М М О -
ЛК АО со пряж е ны с се рье зными мат е мат иче скими и т е хниче скими
т рудно ст ями. По лные не эмпириче ские расче т ы по ме т о ду М О с до ст иж е ние м
харт ри - фо ко в ско го пре де ла т о чно ст и (ко т о рый кт о му ж е ино гда не до ст ат о че н
для ко личе ст в е нно го срав не нияс экспе риме нт о м) о сущ е ст в ле ны длямо ле кул с
число м эле ктро но в по рядка 50. По эт о му бо льш инст в о про в о димых расче т о в
но сит по луэмпириче ский характе р, и в них испо льзую т ся до по лнит е льные
приближ е ния. С ущ е ст в ую т мно го числе нные в ариант ы ме т о да С С П М О ЛК АО
(различаю щ ие ся по лно т о й уче т а ме ж эле ктро нно го в заимо де йст в ия и