Химические методы анализа - 185 стр.

UptoLike

Составители: 

Рубрика: 

369
По экспериментальным данным (табл.7.4) строят графики зави-
симостей C
(орг)
от C
(вод)
(рис. 7.10) или lg C
(орг)
от lg C
(вод)
(рис. 7.11),
которые позволяют оценить константу распределения масляной кисло-
ты изобутиловым спиртом К
D
и степень ассоциации n.
Из рис.7.11 очевидно, что пересечение прямой с осью ординат
0.71 соответствует величине (lg К
D
)/n и тангенс угла наклона этой за-
висимости относительно оси абсцисс дает величину 1/n. Дальнейшие
расчеты приводят к величинам: n = 1.2 и К
D
= 7.
VII.4.2. Определение константы гидратации
При экстракции из водного раствора в фазу экстрагента кроме
распределяющегося вещества переходит и некоторое количество воды.
С увеличением концентрации экстрагируемого вещества, например,
органической кислоты НА, увеличивается и содержание воды в орга-
нической фазе, т.е. экстрагируемое вещество в органической фазе мо-
жет находиться в виде гидрата НА·Н
2
О. Константа гидратации кислоты
НА в органическом растворителе может быть определено соотношени-
ем:
К
г
= [HA·H
2
O]
(орг)
/[HA]
(орг)
·[H
2
O]
(орг)
.
При малой концентрации кислоты НА содержание несвязанной воды
[H
2
O]
(орг)
практически равно растворимости воды S(Н
2
О) в данном экс-
трагенте, поэтому:
[HA·H
2
O]
(орг)
= К
г
·[H
2
O]
(орг)
·S(Н
2
О).
Коэффициент распределения кислоты НА можно записать так:
D = C
(орг)
/С
(вод)
=
= {[HA]
(орг)
+
[HA·H
2
O]
(орг)
+ 2[(HA)
2
]
(орг)
}/C
(вод)
. (7.16)
Заменяя все слагаемые их значениями:
[HA]
(орг)
= D
0
'·C
(орг)
;
[(HA)2](орг) = [(HA)
2
]
2
(орг)
/K
2
' = (D
0
')
2
· C
2
(вод)
/ K
2
';
[HA·H
2
O]
(орг)
= К
г
·[HA]
(орг)
·[H
2
O]
2
(орг)
= К
г
· D
0
'·C
(вод)
·S(Н
2
О),
где D
0
' и K
2
' – константы распределения и димеризации, вычисленные с
учетом гидратации органической кислоты НА), и после преобразова-
ний получаем:
C
(орг)
/С
(вод)
= D
0
' + D
0
К
г
'· S(Н
2
О) + 2(D
0
')
2
·C
(вод)
/ K
2
' . (7.17)
Общее содержание воды в органической фазе определяют по методу
Фишера.
Определение воды в органических растворителях модифициро-
ванным методом Фишера было частично описано в Главе IV, «Йодо-
метрия». Модификация автором данного пособия метода К.Фишера
состояла в использовании в качестве растворителя реактива хлорофор-
370
ма, свободного от недостатков, присущих метанолу и диметилформа-
миду. Так, метанол, содержащийся в стандартном реактиве Фишера,
является не только растворителем, но и активно вступает в реакцию с
растворителями, в которых определяют содержание влаги, с образова-
нием новых молекул воды.
Реакция связывания воды реактивом Фишера протекает в две
стадии:
C
5
H
5
NI
2
+C
5
H
5
NSO
2
+C
5
H
5
N+H
2
O = 2 C
5
H
5
N·HI + C
5
H
5
N·SO
3
;
C
5
H
5
N·SO
3
+ H
2
O = C
5
H
5
N·H
2
SO
4
.
Таким образом, во второй стадии C
5
H
5
N·SO
3
реагирует не с раствори-
телем - метанолом, а с водой, вследствие чего реактив на хлороформе
взаимодействует с двойным количеством воды.
Реактив Фишера выражен в мг воды, оттитрованной 1 мл этого
реактива. Его устанавливают, главным образом, по этиловому спирту,
лимонной кислоте, содержащей молекулу воды, по алюмокалиевым
квасцам и др. Нами при установлении титра использован тригидрат
ацетата натрия, т.к. этот препарат достаточно чист, негигроскопичен,
хорошо растворим в изучаемых растворителях и реактиве Фишера.
Установка для биамперометрического титрования состояла из
плоской батареи, реохорда, милливольтметра М-1106, микроампермет-
ра M1201 с шунтом, двух одинаковых платиновых электродов длиной
5 мм с диаметром 0.6 мм на расстоянии 1 см друг от друга, полумикро-
бюретки с ценой деления 0.02 мл и магнитной мешалки ММ-2 для
перемешивания раствора. Титровальная установка была собрана так,
что обеспечивалась надежная изоляция реактива Фишера и проб для
анализа от влаги и углекислоты воздуха. В боковой тубус титроваль-
ной колбы на 50 мл, снабженной нормальными шлифами, вводится
электродная система, в другой тубус при установлении титра реактива
вносится полая пробка с микробюксом и навеской тригидрата ацетата
натрия. Затем в колбу вносят размешиватель магнитной мешалки, ус-
танавливают скорость перемешивания. При предварительном электро-
метрическом титровании по току титранта израсходовано 0.59 мл реак-
тива Фишера, а по окончании титрования пробы 12.42 мг тригидрата
ацетата натрия отсчет по полумикробюретке равен 5.26 мл. Таким об-
разом, на титрование образца израсходовано 4.67 мл титранта.
Титр реактива Фишера (Т
Ф
):
Т
Ф
= K·g/V = 0.4·12.42/4.67 = 1.064 мг/мл,
где К = 0.4 - доля воды в кристаллогидрате CH
3
СООNa·3H
2
O; g - на-
веска кристаллогидрата, мг; V - объем реактива Фишера, израсходо-
ванного на биамперометрическое титрование навески g, мл.
Пример. В сухую титровальную колбу через боковое ответвление
       По экспериментальным данным (табл.7.4) строят графики зави-                ма, свободного от недостатков, присущих метанолу и диметилформа-
симостей C(орг) от C(вод) (рис. 7.10) или lg C(орг) от lg C(вод) (рис. 7.11),     миду. Так, метанол, содержащийся в стандартном реактиве Фишера,
которые позволяют оценить константу распределения масляной кисло-                 является не только растворителем, но и активно вступает в реакцию с
ты изобутиловым спиртом КD и степень ассоциации n.                                растворителями, в которых определяют содержание влаги, с образова-
      Из рис.7.11 очевидно, что пересечение прямой с осью ординат                 нием новых молекул воды.
0.71 соответствует величине (lg КD)/n и тангенс угла наклона этой за-                   Реакция связывания воды реактивом Фишера протекает в две
висимости относительно оси абсцисс дает величину 1/n. Дальнейшие                  стадии:
расчеты приводят к величинам: n = 1.2 и КD = 7.                                        C5H5NI2+C5H5NSO2+C5H5N+H2O = 2 C5H5N·HI + C5H5N·SO3 ;
                                                                                                    C5H5N·SO3 + H2O = C5H5N·H2SO4 .
             VII.4.2. Определение константы гидратации                            Таким образом, во второй стадии C5H5N·SO3 реагирует не с раствори-
                                                                                  телем - метанолом, а с водой, вследствие чего реактив на хлороформе
       При экстракции из водного раствора в фазу экстрагента кроме                взаимодействует с двойным количеством воды.
распределяющегося вещества переходит и некоторое количество воды.                       Реактив Фишера выражен в мг воды, оттитрованной 1 мл этого
С увеличением концентрации экстрагируемого вещества, например,                    реактива. Его устанавливают, главным образом, по этиловому спирту,
органической кислоты НА, увеличивается и содержание воды в орга-                  лимонной кислоте, содержащей молекулу воды, по алюмокалиевым
нической фазе, т.е. экстрагируемое вещество в органической фазе мо-               квасцам и др. Нами при установлении титра использован тригидрат
жет находиться в виде гидрата НА·Н2О. Константа гидратации кислоты                ацетата натрия, т.к. этот препарат достаточно чист, негигроскопичен,
НА в органическом растворителе может быть определено соотношени-                  хорошо растворим в изучаемых растворителях и реактиве Фишера.
ем:                                                                                     Установка для биамперометрического титрования состояла из
                    Кг = [HA·H2O](орг)/[HA](орг) ·[H2O](орг) .                    плоской батареи, реохорда, милливольтметра М-1106, микроампермет-
При малой концентрации кислоты НА содержание несвязанной воды                     ра M1201 с шунтом, двух одинаковых платиновых электродов длиной
[H2O](орг) практически равно растворимости воды S(Н2О) в данном экс-              5 мм с диаметром 0.6 мм на расстоянии 1 см друг от друга, полумикро-
трагенте, поэтому:                                                                бюретки с ценой деления 0.02 мл и магнитной мешалки ММ-2 для
                      [HA·H2O](орг) = Кг·[H2O](орг) ·S(Н2О).                      перемешивания раствора. Титровальная установка была собрана так,
Коэффициент распределения кислоты НА можно записать так:                          что обеспечивалась надежная изоляция реактива Фишера и проб для
                               D = C(орг) /С(вод) =                               анализа от влаги и углекислоты воздуха. В боковой тубус титроваль-
             = {[HA](орг) + [HA·H2O](орг) + 2[(HA)2](орг)}/C(вод).      (7.16)    ной колбы на 50 мл, снабженной нормальными шлифами, вводится
Заменяя все слагаемые их значениями:                                              электродная система, в другой тубус при установлении титра реактива
                              [HA](орг) = D0'·C(орг);                             вносится полая пробка с микробюксом и навеской тригидрата ацетата
            [(HA)2](орг) = [(HA)2] 2(орг) /K2' = (D0')2· C2 (вод)/ K2';           натрия. Затем в колбу вносят размешиватель магнитной мешалки, ус-
      [HA·H2O](орг) = Кг·[HA](орг)·[H2O]2(орг) = Кг· D0'·C(вод) ·S(Н2О),          танавливают скорость перемешивания. При предварительном электро-
где D0' и K2' – константы распределения и димеризации, вычисленные с              метрическом титровании по току титранта израсходовано 0.59 мл реак-
учетом гидратации органической кислоты НА), и после преобразова-                  тива Фишера, а по окончании титрования пробы 12.42 мг тригидрата
ний получаем:                                                                     ацетата натрия отсчет по полумикробюретке равен 5.26 мл. Таким об-
        C(орг)/С(вод) = D0' + D0'· Кг'· S(Н2О) + 2(D0')2·C(вод)/ K2' .   (7.17)   разом, на титрование образца израсходовано 4.67 мл титранта.
Общее содержание воды в органической фазе определяют по методу                         Титр реактива Фишера (ТФ):
Фишера.                                                                                          ТФ = K·g/V = 0.4·12.42/4.67 = 1.064 мг/мл,
       Определение воды в органических растворителях модифициро-                  где К = 0.4 - доля воды в кристаллогидрате CH3СООNa·3H2O; g - на-
ванным методом Фишера было частично описано в Главе IV, «Йодо-                    веска кристаллогидрата, мг; V - объем реактива Фишера, израсходо-
метрия». Модификация автором данного пособия метода К.Фишера                      ванного на биамперометрическое титрование навески g, мл.
состояла в использовании в качестве растворителя реактива хлорофор-                    Пример. В сухую титровальную колбу через боковое ответвление


                                     369                                                                          370