Радикально-цепные реакции окисления органических соединений. - 3 стр.

UptoLike

Рубрика: 

СХЕМА ОКИСЛЕНИЯ
Зарождение цепи
(неакт. радикал) (0)
+⎯→
2
2
OHRRH
O
Продолжение цепи
(1)
⎯→+
22
1
OROR
K
(2)
+⎯→+ RROOHRHRO
K
2
2
Вырожденное разветвление
(3)
HOORROOH
K
+⎯→
3
(4)
+⎯→+ RROHRHRO
K 4
(5)
+⎯→+ ROHRHOH
K
2
5
Обрыв цепи
⎯→+
6
22
K
RORO
продукты (кетон или альдегид + спирт) + O
2
(6)
Такова принципиальная схема окисления органических соединений. Найдем
связь между скоростью окисления и скоростью инициирования радикалов в
системе. Свободные радикалы , , и легко исчезают по реакциям (1),
R
OR HO
2
OR
(4), (5) и (6). Поэтому в реакции окисления очень быстро устанавливается
стационарная концентрация этих радикалов, при которой скорости образования
и гибели равны. Применяя метод стационарных концентраций, запишем:
0
][
543210
=++++=
WWWWWW
dt
Rd
0
][
43
==
WW
dt
Rd
53
][
WW
dt
Rd
=
02
][
621
==
WWW
dt
Rd
Сложив эти уравнения, найдем, что
;
=
2
26
][2 ROKW
i
6
2
2
][
K
W
OR
i
=
,
где W
i
= (W
0
+ 2W
3
) - суммарная скорость образования радикалов в реакции
зарождения (0) и реакции вырожденного разветвления (3).
Скорость окисления, измеренная по поглощению кислорода (кислород
поглощается в реакции 1 и выделяется в реакции 6),
                                              СХЕМА ОКИСЛЕНИЯ

     Зарождение цепи
                                          •                •
                     RH ⎯⎯→ R + H O2
                                 O2
                                                                   (неакт. радикал)   (0)
     Продолжение цепи
                     •                             •
                     R + O2 ⎯⎯→
                             K1
                                R O2                                                  (1)
                         •                                              •
                     RO 2 + RH ⎯⎯→ ROOH + R   K2
                                                                                      (2)
     Вырожденное разветвление
                                                       •       •
                     ROOH ⎯⎯→
                           K3
                              R O+ O H                                                (3)
                     •                                              •
                 RO + RH ⎯⎯→
                          K4
                             ROH + R                                                  (4)
                     •                                              •
                 OH + RH ⎯⎯→
                          K5
                             H 2O + R                                                 (5)
     Обрыв цепи
       •         •
      RO 2 + RO 2 ⎯⎯→
                   K6
                      продукты (кетон или альдегид + спирт) + O2 (6)
Такова принципиальная схема окисления органических соединений. Найдем
связь между скоростью окисления и скоростью инициирования радикалов в
                                  •   •        •   •
системе. Свободные радикалы R , R O , O H и R O2 легко исчезают по реакциям (1),
(4), (5) и (6). Поэтому в реакции окисления очень быстро устанавливается
стационарная концентрация этих радикалов, при которой скорости образования
и гибели равны. Применяя метод стационарных концентраций, запишем:
                             •
                  d [ R]
                         = W0 − W1 + W2 + W3 + W4 + W5 = 0
                   dt
                             •
                  d [ R]
                         = W3 − W4 = 0
                   dt
                             •
                  d [ R]
                         = W3 − W5
                   dt
                             •
                  d [ R]
                         = W1 − W2 − 2W6 = 0
                   dt
     Сложив эти уравнения, найдем, что
                                 •                             •        Wi
           Wi = 2 K 6 [ RO2 ] ;       2                [R O 2 ] =            ,
                                                                        2K 6
где Wi = (W0 + 2W3) - суммарная скорость образования радикалов в реакции
зарождения (0) и реакции вырожденного разветвления (3).
     Скорость окисления, измеренная по поглощению кислорода (кислород
поглощается в реакции 1 и выделяется в реакции 6),