Физическая химия: Часть 2. Химическая кинетика. Зенин Г.С - 139 стр.

UptoLike

Рубрика: 

Х и м и ч е с к а я к и н е т и к а
139
Атомы, при которых происходит разрыв или образование химических свя-
зей, могут рассматриваться как главные участники элементарного акта. Их вза-
имное расположение наиболее существенно изменяется в ходе элементарного
акта, в частности при образовании активированного комплекса, и их можно
рассматривать как
реакционный центр активированного комплекса. Так, на-
пример, в реакции
33
СHI OH CHOH I
+
→+
(
)
2.308
разрывается связь С – I и образуется связь СО. Поэтому реакционный центр
активированного комплекса можно представить как IС О. Отмеченное
нельзя рассматривать как указание на то, что остальные связи не претерпевают
никаких изменений. Однако важнейшие изменения, связанные с перестройкой
системы химических связей, все же происходят в пределах реакционного цен-
тра
.
Из вышесказанного становится понятно, что элементарные реакции можно
классифицировать по типам реакционных центров активированных комплек-
сов. Эти центры могут содержать разное число атомов, т.е. активированные
комплексы могут быть
двух-, трех-, четырехцентровыми
1
и т.д. Кроме того,
атомы, входящие в состав реакционного центра, содержащего три и более ато-
мов, могут образовать замкнутую или разомкнутую линию. В соответствии с
этим активированный комплекс может быть
циклическим или линейным.
Через двухцентровый активированный комплекс проходят реакции образо-
вания и разрыва химических связей, а также взаимопревращение пространст-
венных изомеров. Известно (см., например, литературу, рекомендованную в
[18]), что при образовании связи энергия плавно падает по мере сближения
взаимодействующих атомов до некоторого минимального значения, соответст-
вующего устойчивой связи. Таким образом, образование химических связей не
сопряжено с преодолением энергетического барьера и для не слишком сложных
реакций осуществляется практически при каждом соударении. В соответствии с
(
)
2.248 обратная реакция разрыва химической связи имеет энергию активации,
равную тепловому эффекту реакции, т.е. энергии разрыва связи, что позволяет
оценить устойчивость химических соединений в зависимости от энергии раз-
рыва связей в них.
Рассмотрение трехцентрового активированного комплекса ограничим реак-
циями, идущими через линейный комплекс, примерами которых являются
(
)
(
)
2.247 , 2.308 . В общем виде все эти реакции можно представить как
……
A
BD A B D ABD+− +.
В них атом или радикал D, связанный с атомом или радикалом В, замещается на
атом или радикал А. Такие реакции называются
реакциями замещения. Суще-
1
Термины трех- и четырехцентровый активированный комплекс тождественны ранее ис-
пользованным (см. 2.2.1.5.С) терминам трех- и четырехчленный активированный комплекс.